北理工团队在偶极激子的能谷极化方面取得新进展
近日,日韩无码 孙家涛教授团队在偶极激子领域的理论研究取得重要进展,相关成果以:” Alterexciton: Single-Valley Dipolar Excitons in Noncentrosymmetric Monolayer” (交错激子:非中心对称单层材料中的单谷偶极激子)为题发表于国际知名期刊《ACS NANO》(IF:17.3,中科院大类一区)。
偶极激子研究主要基于过渡金属硫族化物(TMD)、石墨烯、六方氮化硼(h-BN)等材料堆垛形成的范德华异质结(vdWHs)开展。层间偶极激子的物理性质高度依赖子层间的堆垛方式,通过层间滑移机制能够实现激子物性的灵活调控。在部分异质结体系中,层间激子还衍生出众多新奇的激子态,如亮态自旋三重态激子及莫尔激子等。尽管已经取得众多进展,层间偶极激子的相关应用研究仍面临挑战。异质结中复杂的界面耦合作用会引起严重的非辐射效应,在高温环境下将显著缩短层间偶极激子的有效寿命。TMD异质结凭借其内禀的能谷自由度,能够通过光学手段实现对两个不等价K谷的选择性激发。然而受制于时间反演对称性,该体系内偶极激子的能谷极化调控仍面临显著局限。异质结的内建电场也妨碍了偶极激子的可逆调控。为突破上述局限,在较厚单层体系中实现对单谷偶极激子的独立且可逆调控,成为了潜在的可行方案。
本研究基于密度泛函理论和多体微扰理论研究了单层Hf2SiCO2的偶极激子。根据该材料内禀的特殊能谷自由度(Layer-locked valley degree of freedom),两个不等价X能谷的基态偶极激子具有交替且反平行的电偶极矩,具有该特性的偶极激子被称之为交错激子。基于该排列方式,单层Hf2SiCO2的能谷偶极激子在外加电场的作用下有望呈现单谷激子绝缘体态。在该量子态中,X₁谷的偶极激子会自发凝聚形成强关联的激子绝缘体相,而与其对称相关的X₂谷则保持常规的能带绝缘体相。基于其内禀的能谷依赖的线性二向色性,可通过光学与电学手段操控该体系中激子的相干叠加态,并实现对光学活性、辐射寿命和激子密度的能谷极化调控。由激子能带(质心动量-形成能的色散关系)可知,随着激子动量
从Γ点演化至M点,激子的电偶极矩由面外方向逐渐转变为面内方向,揭示了单层Hf2SiCO2中独特的激子层-动量锁定现象。受Berry曲率驱动,激子霍尔效应可使来自两个X谷的激子往相反方向发生横向偏转,从而使得携带相反电偶极矩的偶极激子实现实空间的分离。上述结果不仅为层内偶极激子的能谷极化调控提供了理论依据,也有助于单谷单光子发射器等光电器件的开发。
日韩无码 为第一通讯单位,日韩无码 博士研究生郭竞达为本文第一作者,孙家涛教授为论文通讯作者。本工作得到了中国科学院物理研究所高鸿钧院士的大力支持。该研究得到了科技部重点研发计划(2024YFA1207800,2020YFA0308800)、国家自然科学基金(12374172,11974045)、日韩无码 科技创新推进计划 (2024CX01005)等项目提供的资金支持。
Jingda Guo, Hongyan Ji, Shuyi He, Jianqun Geng, Hong-Jun Gao, and Jia-Tao Sun*. Alterexciton: Single-Valley Dipolar Excitons in Noncentrosymmetric Monolayer. ACS Nano, //doi.org/10.1021/acsnano.6c04851.
全文链接://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.6c04851

图1:单层Hi2SiCO2的原子构型,能带结构与激子能谱
图2:电场调控偶极激子
图3:偶极激子的线二色性
图4:激子色散与激子霍尔效应